厦门大学杨晔教授联合上海光学精密机械研究所齐红基研究员团队：铁掺杂氧化镓中深能级的电子输运影响
由厦门大学杨晔教授、张洪良教授联合上海光学精密机械研究所齐红基研究员领导的研究团队在学术期刊 Journal of Physical Chemistry C 发布了一篇名为 Impact of Deep Levels in Iron-Doped Gallium Oxides on Electron Transport（铁掺杂氧化镓中深能级的电子输运影响）的文章。
一、 项目支持
本研究由中国国家自然科学基金（22473093，22403078，22175154）、中央高校基本科研业务费专项资金（20720240150）、中国博士后科学基金 （2024M751767）以及深圳市科技计划项目（JCYJ20220530143016036）的资助。
二、 背景
β-氧化镓（β-Ga2O3）是一种前景广阔的超宽禁带半导体，在制造高功率、高压电子器件方面具有巨大潜力。在这些应用中，需要高质量的半绝缘（semi-insulating）衬底来提供良好的电学隔离和高耐压能力。铁（Fe）掺杂是目前制备半绝缘 β-Ga2O3 衬底最常用的方法。 其基本原理是通过引入 Fe 作为深受主来补偿材料中不可避免的浅施主杂质，从而将费米能级钉扎在带隙深处，实现高电阻率。尽管这一现象被广泛应用，但关于 Fe 在 Ga2O3 中具体引入了哪些深能级缺陷、其能量位置以及它们如何精确地影响电子输运和补偿机制的物理模型，仍缺乏全面、定量的理解。
三、 主要内容
铁掺杂氧化镓（Ga2O3）被广泛用于外延薄膜生长的半绝缘衬底，以制造下一代高功率电子器件和紫外光电器件。然而，铁（Fe）掺杂对电子传输动力学的影响仍缺乏深入理解，尤其是在缺陷介导的散射与俘获机制方面。本文利用时间分辨太赫兹（THz）光谱技术，研究了铁掺杂氧化镓晶体的温度依赖光电导性与自由电子动力学。结果表明，频率依赖的太赫兹电导表现出由非均匀散射主导的弥散型电荷传输行为，可通过 Drude–Smith 模型有效描述。电子迁移率与散射时间的温度变化揭示出从声子主导散射向缺陷主导散射机制的转变。此外，瞬态光电导动力学进一步表明，自由电子会在亚百皮秒时间尺度内被 Fe3+ 掺杂所诱导的局域态强烈俘获。然而，在低温下，这种俘获过程受到抑制，因为自由电子优先被浅能级缺陷捕获，难以到达与 Fe3+ 相关的深能级中心。该研究为理解铁掺杂氧化镓晶体中的微观电子传输机制提供了重要的物理基础。
四、 研究亮点
● 成功地将时间分辨 THz 光谱与 Drude-Smith 模型结合，清晰地揭示了 Fe 掺杂 β-Ga2O3 中复杂的色散电子传输行为，并定量分离了不同散射机制的贡献。
● 明确区分并阐明了浅层缺陷和 Fe3+ 深层中心在电子传输中扮演的不同角色——前者限制迁移率，后者导致局域化。并揭示了这两种缺陷在不同温度下对电子动力学的相互作用的动态过程。
● 提供了对 Fe 掺杂 β-Ga2O3 微观电子传输机制的基本理解，特别是缺陷与载流子的相互作用动力学。为优化 Fe 掺杂策略以提升基于 β-Ga2O3 的高功率电子和光电器件性能提供了关键的设计依据和定量信息。
五、 总结
通过采用时间分辨太赫兹光谱测量温度依赖性光导电性，评估了本征浅缺陷与外延掺杂物对电子输运的影响。浅缺陷会显著抑制电子迁移率，而 Fe3+ 掺杂物形成的深能级则导致严重的电子局域化现象。Fe 掺杂 Ga2O3 晶体中的自由电子寿命取决于电子与 Fe3+ 掺杂剂相遇的概率。换言之，高 Fe 掺杂浓度会因电子寿命缩短导致扩散长度减小。本研究为 Fe3+ 掺杂剂与自由电子动力学间的相互作用提供了定量信息，这对 Ga2O3 光电子器件的开发具有重要意义。
图1. Fe 掺杂 β-Ga2O3 的各向异性吸收特性。(a) 由 b 轴和 c 轴确定的晶格平面示意图。绿色与红色球体分别代表镓原子和氧原子。(b) 椭圆偏振仪测得的 c 轴方向吸收系数。插图展示泵浦波长下的各向异性吸收特性。对应吸收最小值的偏振角被任意设定为 0° 或 180°。
图2. 铁掺杂 β-Ga2O3 的太赫兹光导率温度依赖性。(a) 在泵探测延迟为 5 ps 时测得的温度依赖性复光导率。蓝色和红色圆点分别对应实部和虚部。实线表示 Drude-Smith 拟合模型。基于 Drude-Smith 模型对太赫兹电导率拟合所得：(b) 背散射系数、(c) 电子散射时间常数及 (d) 直流电子迁移率的温度依赖性。误差条表示拟合不确定度。
图3. Fe 掺杂 β-Ga2O3 中自由载流子动力学的温度依赖性。(a) 1 THz 探测下 Δσre 动力学的温度依赖性。插图：300 K 下铁掺杂与非掺杂 （UID）β-Ga2O3 晶体的归一化 Δσre 动力学对比。红色虚线为拟合曲线。(b) 铁掺杂与 UID β-Ga2O3 晶体中光载流子输运动力学的示意图。
DOI：
doi.org/10.1021/acs.jpcc.5c06121
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